莫勒早期研究前庭视觉反射和空间定向问题，并就此连续发表了 19 篇论文。虽然他的研究很少被心理学文献引用，但却很受耳科学和感觉生理学的欢迎。1934－1940 年，莫勒因为这些论文而获得耶鲁大学人类关系研究所的职务。在该所工作期间，他对学习、语言、精神病理学、认知过程和人际关系等心理学问题逐渐产生了理论上的兴趣，这对他后来的专业生涯产生了重要的影响。

1940－1948 年，莫勒供职于哈佛大学教育研究院，在心理学系得到了一个待遇优厚的职务，他与帕森斯（Talcott Parsons）、克拉孔（Clyde Kluckhohn）、G.奥尔波特、默里（Harry Murray）一起组建了社会关系系。后期又担任《哈佛教育评论》杂志的主编，并帮助一个学生编辑委员会，负责他们的终审工作。1948 年，莫勒被伊利诺斯大学巴那香槟分校任命为心理学研究教授，直到 1975 年退休，他一直担任着这项职务。

1938 年，他曾依据条件反射原理治疗儿童尿床问题，成为他最知名的一项实际贡献。这个方法称为铃声 - 垫子法，他制作了一个尿床报警装置，装置很简单，用一个电铃与一块布垫相连接。每当儿童的尿浸湿了布垫，就形成了一个完整的回路，电铃就响起来。数次以后，儿童就会在快要解小便时醒来，或者睡整夜的觉而不会尿床。事实表明，他的作法是很成功的。

莫瑞尔是行为学派的心理学家，主要从事学习理论的研究，他运用统一的学习理论解释了心理分析现象，以其二因素学习理论（two-factor learning theory，又称两阶段学习理论）而闻名。该理论认为，动物或人类首先经由经典条件反射（classical conditioning）而习得恐惧，这是第一个历程；然后他们通过操作性条件反射（operant conditioning）学习到逃避原情境的行为可降低恐惧。当他们从事这些行为时，恐惧的降低增强了逃避，所以通过操作性条件反射他们迅速地学得这些习惯，此乃第二个历程。

1953－1954 年间，莫瑞尔曾任美国心理学会的主席，他还是数家专业杂志编委成员。他对学习、语言和人际关系心理学也作出了很大的贡献。莫勒的完整书目大约有 235 本（篇），其中有 12 本专著。